Cette guilde est considérée comme l'une des trois plus puissantes guildes sombres. Elle est dirigée par Hades qui cherche à réveiller le mage noir Zeleph.

Le Maître, Hadès

Il est le maître de la guilde sombre Grimoire Heart. Son vrai nom est Purehito et il a été le second maître de Fairy Tail. Il utilise le sort Grimoire Law. On en sait rien sur lui, à part le fait qu'il a déjà batrtu Makarov assez facilement, ce qui montre son immense force!

Ultear Milkovich

Ultear est une magicienne relativement calme et discrète qui fait partie du conseil magique. 
Elle apparait toujours en compagnie de Jycrain avec qui elle passe beaucoup de temps ! 
Elle maitrise divers sorts puissant comme l'arc du temps mais aussi l'art de la métamorphose. 

Jycrain décide de l'envoyer sur l'île de Galuna en tant qu'"inspectrice" afin qu'elle enquête sur les agissements de Lyon Reitei et sa bande... 
Ultear sera d'ailleurs confronté à Natsu mais elle le fuira étant donné que son objectif n'est pas de le combattre... 
On la revoit plus tard au conseil des mages où Jicrain demande à utiliser Etherion sur la "tour du Paradis" et elle sera de son avis. Quand il sera lancé, elle détruira les salles du conseil. Peu de temps après, Jicrain ou plutôt Gerard dit qu'il s'en ai servi comme d'un pion mais en fait, c'est lui qui s'est fait utiliser (elle le dira à Hadès). 

Sinon, on sait que sa mère est la célèbre Ul, Le maître de Gray et Lyon! Etant abandonnée quand elle était petite, Ultear la déteste et la traite même d'idiote.

Bluenote Stinger

Il controle la magie de la gravité

Bluenote est le commandant adjoint de Grimoire Hearts. Il est anxieux et à confiance en ses capacités. Il veut retrouver la tombe de Mavis, le premier maitre de Fairy Tail, pour son pouvoir. Il se confrontera tout d'abord à Cana et la battra très facilement. Quand il sera sur le point de la tuer, Gildartz interviendra et reprendra la suite du combat. Après une bataille assez acharnée, Bluenote perdra.

Il était lieutenant-colonel de l'armée Gohra durant la guerre de Cabria. Il avait détruit le régiment Blue Dragon à lui seul.

Rustyrose

Il utilise l'arc de l'incarnation. Tous ce qu'il imagine est créé automatiquement. Durant l'attaque de Grimoire Heart, il vaincra assez facilement Elfman et Ever Green. Il sera vaincu par Bixlow et Fried, aidé de Lisanna, après avoir reçu un coup par derrière de Elfman, possédé par la magie de Bixlow.

Kain Hikaru

Zancrow

Zancrow a  des cheuveux blonds et pointus qui descendent à ses épaules. Il est a un sourire psychopathe sur son visage. Il porte une armure semblable à la jupe jaune et bleu foncé avec un ruban rouge en dessous de sa poitrine. Son tatouage d'adhésion est placé.

Il a une nature violente, comme il est excité sur l'idée des gensqui souffrent, il se fait un plaisir de le faire.

Sa magie est semblable à celle d'un Dragon Slayer mais en plus puissante! Celle du God Slayer, elle fabrique des flammes noires, un peu comme Natsu en fait!

On a montré que, quand il est excité, il peut se couvrir de ses flammes noires. Comme il a dit, il peut changer ses ennemis à la cendre avec cette Magie. Zancrow se révèle plus tard pour être un Tueur de Dieu et sur un niveau totalement différent de force que Natsu quand il n'a pas pu manger les flammes noires de Zancrow, mais il pourrait toujours manger les flammes de Natsu pour augmenter son propre pouvoir. Cependant, il semble qu'il a surestimé sa capacité parce que Natsu a finalement découvert comment manger ses flammes et les utiliser sur lui en accord avec la Magie de Tueur de Dragon.

Dans l'Île Tenrou, quand il a entendu certains des subalternes de rang moindre l'avertissant sur la force de Natsu Dragneel, qui serait plus fort que lui, il les a rôtis avec ses flammes comme il a considéré le Grimoire Hearth la guilde supérieure, qui n'avait aucun faibles. Cela montre que sa personnalité est semblable à celui de Gajeel Redfox quand il a été d'abord présenté comme un membre de Fantôme Lord, puisqu'il croit que sa propre guilde est la plus forte et n'hésiterait pas à attaquer ceux qui ne sont pas d'accord avec lui sur cela, être allié ou ennemi. Cependant, il peut être gentil de temps en temps, comme quand il console Meredy après que Ultear lui ait gueulé dessus.

Il a été énormément intimidé par le titan effrayant de Makarov. En plus, il a un style de rire unique disant "Uheeheehee" ou "Uhahahah". Il a une voie bizarre.

Dans leur bataille, Zancrow informe Natsu qu'il a appris sa Magie d'Hadès, qu'il envisage être à égalité avec Dieu. Malgré cette idée fausse des origines de son pouvoir, que les moqueries de Natsu à, ses flammes s'avèrent toujours être plus fortes que les flammes de Natsu. Non seulement cela, tandis que Natsu ne peut pas manger ses flammes, il peut manger les flammes de Natsu avec bien-être.

Un peu plus tard, Zancrow trouve de nouveau Natsu, qui est à côté de Makarov qui est blessé. Zancrow se moque d'eux deux pour montrer à la force et mentionne que Hadès doit avoir battu Makarov. La colère de Natsu à cette révélation cause qu'il revitalise avec un nouvel esprit de combat qui rend Zancrow nerveux. Natsu dit alors que sa "crainte" n'était pas Zancrow, mais de la possibilité que quelqu'un d'autre que lui battrait Hadès. Il annonce alors qu'il tuerait Hadès lui-même. Zancrow marche alors jusqu'à Natsu, face à face, disant il s'assurerait que Natsu ne plaisanterait jamais de nouveau sur Hadès. Il va alors être roué de coups et lancé en arrière par quelques-uns des coups de poing de Natsu, mais les ignore facilement et exerce des représailles, glorifiant sur le pouvoir de ses flammes noires. Dans cette bataille, Natsu s'avère être un adversaire formidable, utilisant même une souche d'arbre géante pour le briser dans la terre pour le brûler et reprendre de la force dans ses flammes intérieures. Néanmoins, Zancrow gagne de nouveau l'avantage dans le combat en prenant au piège Natsu dans une sphère de flamme noire qui devrait le tuerait. Cependant, avant que cela n'arrive, il est soudainement saisi par une main géante étendue de Makarov mis en colère. Distrait de Natsu, il s'engloutit dans la flamme pour brûler Makarov, mais Makarov refuse de le libérer, serrant au lieu de cela sa prise plus loin.

A un certain point dans le passé, Zancrow, Ultear et Kain ont trouvé Meredy dans une ville qu'ils détruisaient. Ultear a décidé de l'amener avec eux parce qu'elle lui rappel elle quand elle était plus jeune.

Azuma

Azuma est un grand homme musclé avec la peau brun roux, des yeux bruns, une barbiche, de longs favoris et les cheveux châtains qui ressemblent aux bandes longues, sombres, tannées de confettis faisant saillie dans toutes les directions. Il a une bande sombre droite courant sur son oeil gauche qui s'étend jusqu'au sommet de son front et en bas à son midcheek. La partie supérieure de ses vêtements de sa taille en haut, est vert foncé sur les côtés et les volets d'épaule et vert clair au milieu, où ses muscles abdominaux musclés sont vue au-dessous. Ses pantalons sont orange vif et ses chaussures sont blanches. Il a deux boucles d'oreille en forme de croissant d'argent, un dans chaque oreille. Sa marque de membre est placé sur sa bretelle gauche.

La plupart du temps, Azuma est un homme stoïque, plein d'assurance qui montre peu d'émotion à quoi que ce soit qui arrive autour de lui. Il montre du mépris pour des adversaires qu'il considère faible, notant leurs caractéristiques (comme être une femme, un enfant, ou un chat ^^) comme un facteur à leur faiblesse et se moquant de leurs tentatives de l'endommager. Après la bataille d'Azuma avec Mirajane, il a commencé à reconnaître le pouvoir de la Fairy Tail et la foi immense qu'ils possèdent.

Sa magie, celle de l'arbre est une Magie Perdue qui permet à Azuma de manipuler et produire des arbres aussi bien que de créer des explosions en condensant le pouvoir de la Terre dans le fruit des arbres créés. En outre, il lui permet de se fusionner avec des arbres. Il donne aussi à Azuma la capacité d'exploiter tout le pouvoir stocké dans la Terre elle-même.